报告题目：亚纳米分辨的单分子光谱成像研究

报 告 人：董振超 教授（中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心）

报告时间：2020年9月18日（星期五）下午3:00

报告地点：bevictor伟德官网六层学术报告厅（致知楼3623）

报告摘要：

用光实现原子尺度空间分辨一直是纳米光学领域追求的终极目标之一，尽管这一目标由于衍射极限的制约曾被认为是遥不可及的。扫描近场光学显微镜的出现点燃了实现这一目标的希望，因为空间分辨率的极限不再受制于衍射极限，而是取决于实现探针下光场空间局域化的能力。从原理上而言，金属等离激元纳米天线是实现光场极限限域最可能的途径。在基于量子隧穿原理的扫描隧道显微镜（STM）中，金属针尖和衬底之间就可以构成这样一个纳米尺度的等离基元谐振腔，它在共振条件下会产生高度限域和大幅增强的局域电场。这个电场可以调制腔内单分子的激发和发射特性，从而产生新奇的光学响应。在这个报告中，我将主要介绍两个基于STM的单分子光谱成像工作。第一个是单分子拉曼成像，通过纳腔等离基元的双共振频谱匹配调控，我们将拉曼散射的空间分辨率推进到亚纳米、甚至单个化学键的水平 [1,2]，可以化学区分表面上紧紧相邻的不同分子 [3]。第二个是单分子光致发光成像。荧光发射与拉曼散射过程不同，分子荧光在金属结构非常靠近分子时会由于非辐射过程被放大并占主导而导致荧光信号被淬灭，这极大限制了近场荧光显微镜的分辨率发展，也是迄今为止荧光成像空间分辨率很少达到10 nm左右水平的根本原因。我们通过对等离激元纳腔结构进行进一步的精细调控，特别是通过探针尖端原子级结构的修饰与共振模式调制，再结合分子电子态的有效脱耦合调控 [4]，成功将荧光成像空间分辨率推进至 8 Å的亚纳米分辨水平，实现了亚分子分辨的单分子光致荧光成像 [5]。这些研究结果为在原子尺度上展现和识别物质结构、探测和调控分子局域环境以及光与物质相互作用提供了新的技术方法。

[1] R. Zhang, Y. Zhang, Z. C. Dong^*, S. Jiang, C. Zhang, L. G. Chen, L. Zhang, Y. Liao, J. Aizpurua, Y. Luo, J. L. Yang, J. G. Hou^*, "Chemical mapping of a single molecule by plasmon enhanced Raman scattering", Nature 498, 82-85 (2013).

[2] Y. Zhang, B. Yang, A. Ghafoor, Y. Zhang, Y. F. Zhang, R. P. Wang, J. L. Yang, Y. Luo^*, Z. C. Dong^*, J. G. Hou^*,"Visually constructing the Chemical Structure of a Single Molecule by Scanning Raman Picoscopy", Natl. Sci. Rev. 6, 1169-1175 (2019).

[3] S. Jiang, Y. Zhang, R. Zhang, C. R. Hu, M. H. Liao, Y. Luo, J. L. Yang, Z. C. Dong^*, J. G. Hou^*, "Distinguishing adjacent molecules on a surface using plasmon-enhanced Raman scattering", Nature Nanotech. 10, 865-869 (2015).

[4] Y. Zhang, Y. Luo, Y. Zhang, Y. J. Yu, Y. M. Kuang, L. Zhang, Q. S. Meng, Y. Luo, J. L. Yang, Z. C. Dong^*, J. G. Hou^*, "Visualizing coherent intermolecular dipole-dipole coupling in real space", Nature 531, 623-627 (2016).

[5] B. Yang, G. Chen, A. Ghafoor, Y. F. Zhang, Y. Zhang, Y. Zhang^*, Y. Luo, J. L. Yang, V. Sandoghdar, J. Aizpurua, Z. C. Dong^*, J. G. Hou^*, "Sub-nanometre resolution in single-molecule photoluminescence imaging", Nature Photonics (2020). https://doi.org/10.1038/s41566-020-0677-y.

报告人简介：

董振超，男，中国科学技术大学教授，合肥微尺度物质科学国家研究中心单分子物理与化学研究部主任。目前主持科技部国家重点研发计划和国家自然科学基金委重大重点等多个项目课题的研究工作。长期致力于单分子光电效应和单分子光谱成像的前沿基础研究，特别是研制将高空间分辨扫描隧道显微技术与高灵敏单光子检测光学技术相融合的联用系统，在单分子拉曼散射、单分子发光、单分子尺度能量转移、以及纳米等离激元光子学等方面取得了一系列标志性成果。作为第一作者或者通讯作者，在包括Nature (2篇)、Nature Photonics (2篇)、Nature Nanotechnology (1篇)、Nature Communications (2篇)、Physical Review Letters (3篇)、Journal of American Chemical Society (5篇)、National Science Review (1篇) 等国内外重要学术刊物上发表论文140余篇，单篇最高引用九百余次。亚纳米分辨的单分子拉曼成像工作入选2013年度“中国科学十大进展”和两院院士评选的“中国十大科技进展新闻”，荣获2014年度中科院杰出科技成就奖(主要完成者）。

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物理学与信息技术学院